Η Συλλογή περιλαμβάνει 3.467 χάρτες από τον 16ο αιώνα έως σήμερα. Περιλαμβάνονται χάρτες του Πολεμικού Ναυτικού και της Υδρογραφικής Υπηρεσίας Στρατού, εδαφολογικοί, γεωλογικοί κ.ά. Στη Συλλογή έχει συμπεριληφθεί και σειρά χαρτών της Γεωγραφικής Υπηρεσίας Στρατού, που δωρήθηκε μαζί με τη Βιβλιοθήκη του Ιωάννου Μεταξά από την οικογένειά του κατά την περίοδο της Δικτατορίας των Συνταγματαρχών (1971-1972).